Etude de la structure locale d’oxydes alcalins par diffusion Raman des rayons X

Résumé

L’oxygène, qui est l’un des éléments les plus abondants de l’univers, est caractérisé par sa capacité à former des composés avec la plupart des autres éléments chimiques. Parmi les oxydes, les borates et les silicates alcalins ont des applications dans de nombreux domaines scientifiques. Afin de mieux comprendre leurs propriétés, il est nécessaire d’avoir une bonne compréhension de leur structure, qu’elle soit cristalline ou vitreuse. La diffusion Raman des rayons X (XRS), est une technique de spectroscopie permettant d’étudier des matériaux composés d’éléments légers, et qui est compatible avec des mesures en environnements échantillons complexes (haute pression, haute température). Des outils théoriques étant nécessaires pour améliorer la compréhension des données expérimentales, nous avons développé une méthode de simulation des seuils K en XRS qui a été validée par une comparaison systématique entre données expérimentales et théoriques réalisée sur des composés de référence. Nous nous sommes ensuite intéressés à la structure des borates et des silicates alcalins, en nous concentrant sur l’environnement local de l’oxygène dans ces composés. Nous avons ainsi pu mettre en évidence la sensibilité de l’oxygène à la symétrie de son environnement chimique et électronique, ainsi que des signatures spectrales liées aux ordres à courte et moyenne distance dans ces oxydes binaires. Certaines signatures spectrales de l’oxygène peuvent être suivies lors de mesures in situ en pression . Leur suivi nous a permis de proposer un mécanisme de densification pour les borates alcalins qui dépend de l’empilement des atomes d’oxygène dans le composé.