Polyamorphisme dans la silice vitreuse sous pression : des transitions de percolation aux réponses mécaniques, une étude par dynamique moléculaire

Résumé

Comprendre les transitions amorphe-amorphe (AAT) reste complexe, les indicateurs usuels masquant souvent la nature réelle de la réorganisation structurale. Cette thèse établit un cadre théorique pour la silice vitreuse (v-SiO2) en couplant simulations atomistiques, l'outil d'analyse Nexus-CAT et le finite-size scaling pour révéler la criticalité des transitions de percolation sous pression.

L'évolution structurale sous compression hydrostatique est d'abord validée par comparaison expérimentale, décrivant la densification via la formation d'unités SiO5 et SiO6. L'outil développé, Nexus-CAT, permet ensuite de quantifier la formation et la percolation d'amas de polyèdres de différentes coordinences.

L'analyse par finite-size scaling démontre que la transformation de l'état basse densité (LDA) vers haute densité (HDA) implique des transitions de percolation critiques des motifs intermédiaires (SiO5) et octaédriques (SiO6). Elle détermine les exposants critiques, évalue la classe d'universalité et établit des parallèles qualitatifs avec l'eau.

Enfin, ces seuils de percolation sont corrélés aux anomalies macroscopiques : changements de module élastique, densification permanente et transition élastique-plastique (environ 10 GPa). Ce travail valide la percolation comme clé de lecture des AAT, reliant signatures structurales et réponses mécaniques dans une approche transférable à d'autres matériaux désordonnés.